Après avoir passé un an à Skiropoul, le moine Nicodème retourna à Athos, prononça ses vœux monastiques dans le grand schéma et s'installa dans la cellule de Sainte Théona à Kapsala. Il accepta d'embaucher un étudiant, Hiérothée, et, avec un zèle encore plus grand, se consacra à la rédaction de livres et à l'instruction des frères qui s'installaient autour de lui afin de partager sa sagesse.
Bientôt saint Macaire de Corinthe revint à Athos. Il chargea saint Nicodème de préparer une traduction de la collection complète des œuvres de saint Siméon le Nouveau Théologien. Dans l'introduction de ce livre, qui contient des instructions approfondies sur la contemplation, saint Nicodème précise que de tels écrits sont destinés non seulement aux moines, mais aussi aux laïcs, car tous les chrétiens sont appelés à la perfection évangélique. Ensuite, le moine Nicodème a compilé l'« Exomologitarium », c'est-à-dire le « Guide de la confession », et un recueil unique de canons à la Mère de Dieu pour chaque voix et pour chaque jour de la semaine, à chanter à la fin des Vêpres ou aux Complies dans les monastères.
Outre de nombreux autres textes liturgiques, il publia à cette époque deux ouvrages, qui étaient des versions adaptées de deux œuvres spirituelles occidentales célèbres : La Guerre invisible (1589) et Exercices spirituels de Lorenzo Scupoli, qui continuèrent à connaître un succès continu. Ces livres ne sont en aucun cas de simples traductions ; ils furent profondément révisés par le saint ascète, qui les compléta par des instructions impeccables sur la repentance, l'ascétisme et la prière de Jésus.
Pendant ce temps, « Le livre le plus utile de la communion continue » a suscité un vif rejet parmi les moines, qui ont défendu la coutume de communier seulement trois ou quatre fois par an, ce qui contredit les saints canons et la Tradition apostolique. Le livre a été accusé d'hérésie nouvellement inventée et condamné par le patriarche Procope. Mais lorsque Néophyte VII accéda au trône patriarcal (1789), l'interdiction fut levée et les Kollyvads furent reconnus comme les véritables défenseurs de la Tradition sacrée. Néanmoins, des calomnies grossières et absurdes contre saint Nicodème ont continué à se répandre dans certains cercles monastiques. Il a même été accusé d'avoir caché les Saints Dons dans sa skufa afin de pouvoir communier en déplacement. Mais le saint a préféré garder le silence, n'attendant que la justification de Dieu, et avec des larmes il a prié pour la conversion de ceux qui se trompaient sur la commémoration des morts le dimanche.
Le hiéromoine Agapius du Péloponnèse est venu à Athos et a invité saint Nicodème à réviser et traduire le recueil de saints canons qu'il avait préparé, en y élargissant les commentaires. Le saint, pour qui la vie et l'ordre dans l'Église valaient plus que sa propre vie, se mit au travail avec zèle. Il fit même appel à quatre scribes pour achever rapidement ce nécessaire recueil, qu'il appela « Le Timonier » (« Pidalion »). Pendant plus de deux ans, le moine Nicodème a travaillé jour et nuit, collectant, comparant, corrigeant des textes erronés ou contradictoires, citant des parallèles avec les décrets des conciles œcuméniques, des Pères de l'Église et de la législation civile byzantine, enrichissant l'ouvrage d'un grand nombre de notes qui fournissaient des critères précis pour l'application de ces canons dans la vie de l'Église. La collection complétée fut envoyée à Constantinople, mais il dut attendre longtemps la bénédiction du patriarche. Ensuite, tous les moines athonites se sont abonnés à ce livre, transférant des fonds. Ensuite, la collection a été remise au hiéromoine Théodoret, qui se trouvait en Roumanie, pour publication.
Mais il était opposé aux collivades et aux communions fréquentes et, à sa discrétion, a introduit des corrections dans le « Pidalion », déformant l’intention de l’auteur et la Tradition de l’Église. Le livre fut publié à Leipzig en 1800. Lorsqu'il tomba entre les mains du moine Nicodème, celui-ci fut profondément offensé et s'exclama : « Il vaudrait mieux qu'il me frappe avec une épée en plein cœur plutôt que d'ajouter ou de raccourcir quoi que ce soit dans ce livre !
Au même moment, la nouvelle parvint à saint Nicodème que le manuscrit de la collection complète des œuvres de saint Grégoire Palamas (14 novembre), rassemblé et annoté avec beaucoup de difficulté par lui à la demande de saint Athanase de Paria (24 juin) et du métropolite Léon d'Iliopolis, avait été capturé et détruit dans une imprimerie viennoise. Cela s'est produit parce que les Autrichiens recherchaient le « Manifeste » de Rigas Fereos, qui appelait les Grecs à se révolter contre les Turcs. Cette nouvelle frappa saint Nicodème, et il versa des larmes à flots, regrettant non pas tant la perte irréparable du temps consacré à ce travail, mais la perte d'un tel trésor.
Après cela, le moine Nicodème et Sylvestre de Césarée passèrent quelque temps dans la cellule de Saint-Basile, où vivait autrefois saint Théophile le Myrrhe-Stream (8 juillet), puis recommencèrent à vivre dans la solitude et poursuivirent ses travaux apostoliques. Vêtu de haillons et portant des chaussures grossières, il se considérait comme le dernier de tous. Il ne se préparait jamais de nourriture et ne mangeait que du riz bouilli ou du miel dilué avec de l'eau, quelques olives et quelques haricots trempés. Si la faim tourmentait trop le moine Nicodème, il venait chez ses voisins et mangeait avec eux, mais généralement il se laissait immédiatement emporter par la conversation et oubliait la nourriture. On le voyait occupé avec seulement deux choses : la prière et les travaux érudits. À toute heure du jour et de la nuit, on le trouvait soit penché sur un livre ou un instrument d'écriture, soit la tête penchée sur la poitrine, ramenant son esprit au plus profond de son cœur, de là avec zèle pour invoquer le saint nom de Jésus.
Il devint entièrement priant, et c'est grâce à cette unité intime avec le Christ que la grâce divine plaça dans son cœur tout le trésor de l'Église. Lorsque le moine Nicodème écrivait, il se plongeait complètement dans son œuvre. Un jour, un certain moine vint vers lui et, le trouvant au travail, lui mit un morceau de pain frais dans la bouche. Le soir, il revint et vit le moine Nicodème dans la même position, avec un morceau de pain dans la bouche, comme s'il n'avait rien remarqué.
A cette époque, le moine Nicodème écrivit un commentaire détaillé sur les épîtres de l'apôtre Paul, basé sur l'interprétation du bienheureux Théophylacte de Bulgarie, en ajoutant également un commentaire sur les épîtres conciliaires. Il a également écrit une interprétation de neuf chants bibliques, intitulée « Le Jardin de la Grâce », et traduit « Interprétation du Psautier » d'Evfimy Zigavin. Comme dans toutes ses autres œuvres, dans ces écrits, le moine Nicodème ne s'est pas du tout limité à une simple traduction. Prenant comme base et comme guide l'un des commentaires acceptés par l'Église, il le compléta de ses nombreuses notes, le saturant des témoignages d'autres pères de l'Église sur de nombreuses questions diverses.
Comme une source inépuisable, il a publié une sélection de vies d'anciens saints (« Neon Eclogion » - « New Izbornik ») et « New Martyrology » - un recueil de vies de nouveaux martyrs pour soutenir la foi des chrétiens opprimés par le joug ottoman. Grâce à cette collecte, de nombreux apostats se convertirent et rejoignirent la glorieuse armée des martyrs. Le moine Nicodème s'est constamment soucié de l'éducation du peuple de Dieu et a publié un essai intitulé « La bonne morale chrétienne » - une exposition remarquable des instructions morales de saint Jean Chrysostome.
Chaque jour, beaucoup de ceux qui étaient blessés par le péché ou l'apostasie, contournant les évêques et les confesseurs, affluaient vers l'ascète Kapsal pour trouver une guérison et une consolation spirituelles. Non seulement des moines, mais aussi des laïcs venaient de loin à Saint-Nicodème. Le saint commença bientôt à se plaindre de ne pas pouvoir accomplir la prière qu'il désirait et voulut de nouveau se retirer dans un lieu désert et inconnu de tous. Cependant, la maladie l'a empêché de réaliser cette intention.